Tanto Robert como su hermana Janet tuvieron clases de piano, despúes Robert comenzó a tomar clases de guitarra clásica cuando tenía nueve años, Smith dice que fue cuando tenía trece o catorce años que tomó más en serio la música rock y "comenzó a jugar y aprender frenéticamente".

Robert Smith ha dicho que su primera banda la formó cuando tenía catorce años y consistía en "mi hermano [Richard], algunos de sus amigos y mi hermana menor [Janet] Se llamaba The Crawley Goat Band.

En enero de 1977 la banda toma el nombre de "Easy Cure", y participan en un concurso de demos que graban en la habitación de Robert. Unos días después reciben un telegrama donde se les convoca a una audición en Londres. Firman con elsello Hansa, quienes curiosamente rechazan grabar "Killing an Arab". En agosto de 1978 se reúnen con Polydor, ya llamándose The Cure, y nace su primer álbum: "Three Imaginary Boys".

Robert Smith conoció a Steve Severin de Siouxsie and the Banshees durante un concierto en el London YMCA , el 3 de agosto de 1979. Tanto los Banshees y The Cure habían firmado para Polydor. Severin invitó Smith para acompañar a los Banshees en una gira por Reino Unido en apoyo de su segundo álbum "Join Hands" y Robert tocó en algunas ocasiones de emergente con los Banshees.

The Cure, a veces oscuro y depresivo (Pornography, Faith, Seventeen Seconds) otras más alegre y pop (Japanese Whispers y Wild Mood Swings), se han caracterizado entre muchos otros grupos y siempre serán considerados un clásico.. La discografía de The Cure comprende álbumes en directo, recopilatorios y mixes. Su influencia en cuanto a música e imagen ha rebasado las fronteras británicas ejemplos: Soda Stereo (Argentina), Caifanes (México), L'arc en Ciel (Japón) o Héroes del Silencio (España). Robert Smith es reconocido instantáneamente por su imagen, la cual incluye labios pintados de rojo y pelo negro desordenado, por ello, la imagen de Smith ha contribuido a la frecuente clasificación de The Cure como una banda gótica, algo que Smith rechaza aunque la banda ha hecho post punk desde los 70's y rock gótico desde los 80's. Smith es conocido también por su distintivo estilo de canto y su amplia tesitura vocal, pudiendo alcanzar notas agudas con facilidad.

Las letras de Smith son normalmente poéticas e inescrutables. Smith ha declarado que son frecuentemente el resultado de algún “estado alterado” como el alcohol o el sueño. Muchas de ellas están también inspiradas en la literatura, como The Drowning Man (Gormenghast, de Mervyn Peake), Killing an Arab ("El Extranjero" de Albert Camus") o At Night (basada en un relato corto del mismo nombre, escrito por Franz Kafka). Smith conoció a su esposa, Mary Poole en el colegio, a los 14 años. Smith explica que en su clase le mandaron escoger un compañero para una actividad. Tuvo el valor de preguntarle a Mary y, como él dice, tuvo suerte. Estuvieron juntos desde entonces y se casaron en 1988. La canción “Lovesong” fue escrita como un regalo de boda para Mary.

En octubre de 2004 fue uno de los tres presentadores invitados por John Peel en la radio 1 de la BBC una semana antes de la muerte del DJ. Ese año 2004 The Cure lanzó su disco homónimo The Cure (álbum) y realizó una gira mundial. Smith estuvo de acuerdo con hacer una gira mundial, a pesar de su temor a los aviones. En sus conciertos se le podía ver muy pasado de peso, pero aún con la energía y el alcance vocal de sus mejores épocas.

Smith también ha estado involucrado en otros proyectos musicales, incluyendo Siouxsie & the Banshees y su proyecto con Steven Severin llamado The Glove. Además ha colaborado como vocalista en un gran número de proyectos independientes y presentaciones. En 2003, Robert Smith trabajó en colaboración con la banda Blink-182 en la canción "All of this".  Apareció junto con Placebo en escenario, en el Wembley Arena para cantar Without you "I'm nothing" y "Boys don't cry". En 2005  cantó a dúo con Billy Corgan haciendo la versión de Bee Gees, "To love somebody", en el primer lanzamiento en solitario de Corgan. Damon Albarno lo invitó a participar en el sencillo "Strange Timez" de la serie "Song Machine" en 2020.

Con más de 35 años de carrera, The Cure comenzó una gira en abril de 2013 llamada LatAm 2013 Tour donde visitó Brasil, Paraguay, Argentina, Chile, Perú, Colombia y México, con Robert Smith (voz y guitarra), Simon Gallup (bajo), Jason Cooper (batería), Roger O'Donnell (teclados) y Reeves Gabrels (guitarra).

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